Ядерный квадрупольный резонанс (ЯКР) - резонансное поглощение радиоволн атомными
ядрами, уровни к-рых, вырожденные по спину, расщеплены вследствие взаимодействия
электрич. квадрупольного момента ядра с градиентами электрич. внутрикристаллического
поля. Т. н. чистый ЯКР наблюдается, в отличие от ядерного магн. резонанса
(ЯМР), в отсутствие магн. поля. Взаимодействие квадрупольного момента ядра
eQ с неоднородным кристаллич. полем Eкр приводит
к появлению уровней энергии ядра, соответствующих разл. ориентациям его спина
I относительно оси симметрии oz кристаллич. поля [1 ].
Система уровней квадрупольного
взаимодействия ядер определяется гамильтонианом:
Здесь -проекция
спина ядра на ось oz, определяемая квантовым числом т; jхх, jyy, jzz - вторые производные потенциала j
электрич. кристаллич. поля по координатам x; у, z, удовлетворяющие ур-нию
Лапласа (jxx+jyy + jzz = = 0).
Это позволяет характеризовать поле 2 переменными: градиентом вдоль oz eq=jzz и параметром асимметрии h = (jxx-jyy)/jzz.
Для аксиально-симметричного поля энергия уровней определяется ф-лой
Переходы между уровнями
вызываются перем. магн. полем, перпендикулярным oz, с частотами, к-рые
определяются значениями
и правилами отбора | Dm | = 1. Если поле не является аксиально-симметричным,
спектры ЯКР имеют более сложный вид.
Применения ЯКР в исследовании
кристаллов, в частности полупроводников, основаны на связи между структурой
кристаллов и значениями градиентов кристаллич. поля. При этом структура кристалла
определяет непосредственно резонансные частоты ЯКР (в отличие от ядерного
магнитного резонанса). Значения jхх, jyy, jzz, характеризующие неоднородность электрич. поля, зависят от
симметрии окружения. В случае кубич. симметрии окружения ядра квадрупольное
взаимодействие отсутствует. В общем случае jхх, jyy,
jzz определяются зарядами всех электронов и ядер, окружающих ядра,
на к-рых наблюдается ЯКР. Т. к. вторые производные зависят от расстояния r как r-3, то осн. вклад вносят электроны атомов, содержащих
исследуемые ядра. Т. о., величина квадрупольного взаимодействия, т. е. спектр
ЯКР, зависит от распределения электронной плотности. Это позволяет изучать природу
хим. связи в кристаллах.
Важную роль ЯКР играет
при исследовании структурных фазовых переходов второго рода, когда при температуре
перехода Тс возникает связанный с изменением параметра порядка
дополнит. вклад в градиенты поля Е. Это приводит к изменению температурной
зависимости частот ЯКР при Т= Тс и служит одним из наиб. точных
методов определения
Тс. Кроме того, исследование температурной зависимости частот
ЯКР в окрестности Т= Тс позволяет определить температурную
зависимость параметра порядка [1, 2].
Особую роль ЯКР играет
при исследовании т. н. несоизмеримых фаз, где линии ЯКР обладают характерной
формой со "всплесками" интенсивности поглощения, отражающей существование
в кристалле неоднородного состояния [3]. "Всплески" интенсивности
соответствуют вкладу тех ядер, к-рые находятся в области экстремумов поля смещений
несоизмеримой волны при линейной зависимости частоты ЯКР от параметра порядка,
а также экстремумам и нулевым значениям поля смещений несоизмеримой волны при
квадратичной зависимости частоты ЯКР от параметра порядка. Характерная форма
линии ЯКР позволяет идентифицировать несоизмеримые фазы в кристаллах и определять
температурные границы их существования. Др. метод идентификации несоизмеримых
фаз - исследование ядерной квадрупольной спин-решёточной релаксации. В области
существования несоизмеримых фаз ядерная и квадрупольная спин-решёточная релаксация
убыстряется. Импульсное возбуждение ЯКР и методы квадрупольного т. н. спинового
эха позволяют расширить возможности изучения электрич. и магн. локальных полей
в кристаллах, а также наблюдать сигналы и в неупорядоченных системах [4].
ЯКР является одним из осн.
методов изучения внутр. движений в кристаллах, т. к. подвижность атомов влияет
как на частоту и форму линий ЯКР, так и на время ядерной квадрупольной спин-решёточной
релаксации.
Дефекты кристаллич. решётки приводят к уширению линий ЯКР и их сдвигу, а также к изменению времени ядерной квадрупольной релаксации. ЯКР используется и как чувствительный метод обнаружения радиационных дефектов. ЯКР может реализоваться также не только в результате поглощения радиочастотного эл--магн. поля, но и при резонансном поглощении УЗ, к-рый модулирует ядерные квадрупольные взаимодействия. Исследования ядерного акустич. квадрупольного резонанса позволяют получать информацию о ядерном квадрупольном спин-решёточном взаимодействии [5].
В. С. Вихнин